Năm 1913, Bohr công bố bản mô tả cấu trúc của nguyên tử trên tạp chí Philosophical Magazine, bản mô tả này sau đó được gọi là mô hình Bohr.

Năm 1916 Bohr được bổ nhiệm làm giáo sư Đại học Copenhagen. Điều kiện làm việc lúc đó hơi kém, vì vậy người ta đã quyên tiền để thành lập một cơ sở tương đối hiện đại hơn. Cơ sở mới được khánh thành năm 1921 do Bohr lãnh đạo, được đặt tên là Viện Vật lý lý thuyết của Đại học Copenhagen, nhưng thường có tên thông dụng là Viện Niels Bohr (đến năm 1965, được đổi tên chính thức là Viện Niels Bohr).

Bohr luôn mơ ước về một sự hợp tác quốc tế trong lãnh vực khoa học. Với cơ sở mới này, đã có thể thực hiện chút mơ ước như vậy tại Đan Mạch. Nhiều nhà nghiên cứu nước ngoài đã tới viện này trao đổi quan điểm cùng các ý tưởng với Bohr, nhiều người trong số họ sau này đã được giải Nobel về các công trình của mình.

Trong thời Chiến tranh thế giới thứ hai, viện này đã là một cơ sở khá lớn trong ngành vật lý lý thuyết. Người ta đã nói đến trường phái Copenhagen và đã có nhiều tên tuổi rất lớn trong ngành vật lý thời đó tới thăm và làm việc, trong số đó có Erwin Schrödinger, nhà vật lý người Áo (giải Nobel Vật lý năm 1933). Werner Heisenberg - nhà vật lý người Đức, đứng đầu chương trình vũ khí nguyên tử của Đức, giải Nobel Vật lý năm 1932 - đã làm phụ tá cho Niels Bohr trong một thời gian tại đây. Kết quả nghiên cứu của trường phái này đã đóng góp chủ yếu cho một trong các lý thuyết vật lý tiên tiến của thế kỷ 20: môn cơ học lượng tử.

Năm 1922 Niels Bohr được giải Nobel Vật lý cho việc làm tiên phong của mình.

Lúc đầu Bohr không quan tâm tới chính trị, nhưng sau khi Đức quốc xã lên nắm quyền ở Đức năm 1933 thì Bohr đã thay đổi thái độ, trong các năm tiếp theo Bohr đã giúp cho nhiều khoa học gia ra khỏi nước Đức. Sau khi Đan Mạch bị Đức chiếm đóng vào năm 1940, Bohr đã chọn ở lại quê hương vì cho rằng mình có thể làm điều có ích tại đây; nhưng tới tháng 9 năm 1943 có tin tình báo cho biết là Bohr sẽ bị bắt giải sang Đức, nên Bohr đã chạy sang Thụy Điển và đầu tháng 10 năm 1943 đi tiếp sang Anh. Tại đây Bohr được cho biết các bí mật quanh Dự án Manhattan, nhằm chế tạo vũ khí nguyên tử, Bohr được yêu cầu tham gia dự án này và ngày 6 tháng 12 năm 1943 Bohr tới làm việc tại Phòng thí nghiệm Quốc gia Los Alamos, bang New Mexico, Hoa Kỳ (cùng với Robert Oppenheimer).

Sau Chiến tranh thế giới thứ hai Bohr trở thành người truyền bá say sưa việc sử dụng năng lượng nguyên tử cho mục đích hòa bình và việc giải tỏa căng thẳng giữa các quốc gia trong việc công khai hóa kiến thức về vũ khí nguyên tử mà nhiều nước đã thu lượm được.

Năm 1955, do tác động của Bohr, Đan Mạch đã lập trung tâm nghiên cứu ở Risø để nghiên cứu việc áp dụng năng lượng nguyên tử cho mục đích hòa bình.